Begin 19de eeuw was het gebouw opnieuw in gebruik als kerk. De toestemming daarvoor was even na het concordaat van 1801 gegeven. Aanvankelijk deed Sint-Augustinus dienst als hulpkerk van de kathedraal, maar vanaf 1803 werd het een zelfstandige parochiekerk. Die nieuwe functie leidde onder meer tot de oprichting van de doopkapel met doopvont van Floris de Cuyper. Eveneens 19de-eeuws zijn de huidige biechtstoelen. Kunstwerken die na de val van Napoleon (1815) niet terugkwamen, waaronder nog twee schilderijen die Jacob Jordaens in 1654-55 voor deze kerk maakte, werden vervangen door eigentijds werk van onder meer Cornelius Cels, Andreas Lens en Samuel De Vriendt.
Wat de beelden betrof, stonden Edward Deckers, Jules Weyns en vooral Bruno Gerrits in voor de nieuwe verfraaiing. Gerrits was ook degene die het nieuwe en uitgebreide kooroksaal beeldhouwde. Dit classicistische witmarmeren balkon op zuilen van Dinantse royal-rouge werd ontworpen door Johannes De Vroey. Boven dat balkon verrijst nog steeds de sierlijke classicistische orgelkast van een tweemanualig orgel, in 1839 gebouwd door Theodoor Smet. Dit nog te restaureren instrument is in die zin uniek dat er in Vlaanderen geen bespeelbare orgels van deze bouwer bewaard bleven.
De kerk werd bovendien gestoffeerd met waardevolle 17de-eeuwse schilderijen, uitgeleend door het Koninklijk Museum voor Schone Kunsten. Voorbeelden zijn De extase van de heilige Bonaventura, door Abraham van Diepenbeek, De opdracht van Jezus in de Tempel, door Cornelius Schut, Christus aan het Kruis, door Gaspar de Crayer, Christus als pelgrim ontvangen door de heilige Augustinus, door Theodoor Rombauts en De Maagd met het Scapulier, door Gerard Segers. Eveneens belangrijk was een schenking in 1836 van het schilderij De heilige Helena, gemaakt door Johan Boeckhorst.
Zoals reeds bleek uit de beschrijving, zou de parochiekerk nog gedurende 150 jaar een bloeiend bestaan kennen, onder meer verlevendigd door de talrijke broederschappen waarvan sommige nog uit de tijd van de augustijnen stamden. In 1939 werden de kerk en haar bijgebouwen beschermd als monument. Dat gebeurde vooral wegens de onverbrekelijke samenhang tussen het gebouw en de altaarstukken van Rubens, Van Dyck en Jordaens. Helaas verhinderde die bescherming echter niet het verval. Bovendien ontstond in 1958 instortingsgevaar door de werkzaamheden voor de politietoren, vlakbij. Het koor werd toen onderstut en de drie altaarstukken verhuisden om veiligheidsredenen naar het Koninklijk Museum voor Schone Kunsten. Ze werden vervangen door kopieën.
In 1963 werd een eerste restauratiedossier ingediend. Maar dat kwam slechts met mondjesmaat tot uitvoering wegens de complexiteit en het voortdurend opdoemen van nieuwe problemen. Dat alles speelde zich bovendien af tegen een achtergrond van ontkerkelijking. Vooral vanaf de jaren ’70 liep het aantal praktiserende gelovigen sterk terug. Uit die combinatie van uitdagingen ontstond aanvankelijk het idee om de kerk om te vormen tot een museum voor religieuze kunst. Dat bracht een en ander in een stroomversnelling. Op 14 mei 1973 werd de kerk gesloten voor de eredienst. Veel van de aanwezige kunstwerken werden ondergebracht in de Sint-Jacobs- en de Sint-Joriskerk of in het stedelijk depot. In 1976 kwam de buitenrestauratie definitief op gang. Twee jaar later werd de kerk officieel ontwijd en overgedragen aan het stadsbestuur.
Die eerste restauratiecampagne werd afgerond in 1982. Ze had onder meer betrekking op de kerkgevel, de glas-in-loodramen, diverse kerkdaken, de versteviging van de zijbeuken en instandhoudingswerk aan het meubilair, het orgel en de kapel (zwambestrijding). Intussen was echter gebleken dat een museum voor religieuze kunst niet haalbaar zou zijn. Vanaf 1985 werd het gebouw af en toe gebruikt voor een tentoonstelling, maar in de aanloop naar Antwerpen 93, Culturele Hoofdstad van Europa, klonk steeds duidelijker de roep om de kerk bruikbaar te maken voor muziekuitvoering. Het succes van de tussentijdse zomerconcerten versterkte die wens tot een vast voornemen dat in 1996 officieel werd bekendgemaakt. De Sint-Augustinuskerk zou een muziekcentrum worden.
De aanvankelijke plannen om van dit centrum meteen ook een instrumentenmuseum te maken, werden vrij snel verlaten. Hierdoor bleef alleen de optie concertzaal over, wat inhield dat de verdere restauratie en aanpassing zeer doelgericht kon worden afgestemd op deze nieuwe functie. Toch sloot die bestemming een museale functie niet volledig uit. Het kerkinterieur en de aanwezige kunstwerken vormen immers een belangrijke permanente tentoonstelling. Dit veronderstelde bijzondere aanpassingen bij de herinrichting en restauratie.